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上薗 裕史; 橋本 昌亮*; 田村 行人; 佐川 民雄; 松本 征一郎
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.71 - 78, 1995/00
地層処分後数百年経過しても、ガラス固化体は
Cs等によるガンマ線のため、周辺の地下水の液性に影響を及ぼす。この時期にガラス固化体が直接地下水と接触すると、ガラス固化体の浸出挙動はガンマ線による影響を受ける可能性がある。本研究では、玄武岩質合成地下水中で、多数の板状模擬ガラス固化体に、10
R/hのガンマ線を照射し、実環境に近い条件での浸出挙動について解析を進めた。その結果、1000ml/yの流量では、酸化還元電位(Eh(V))は、Eh=0.78-0.069pHのように変化し、pHとの相関が認められた。これは非照射の場合と比較すると、同一pHの値では約0.12Vの還元側シフトであった。この状態での多イオン価元素(Fe,Ce等)の浸出液中濃度は
0.05ppm以内の変動であり、非照射の場合と比較して有意の差は認められないことが分った。
馬場 恒孝; 松本 征一郎; 村岡 進; 山田 一夫*; 斉藤 誠美*; 石川 博久*; 佐々木 憲明*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.1397 - 1404, 1995/00
ガラス固化体の放射線に対する長期耐久性に関する知見を得るため、動燃-原研共同研究による
加速試験を実施した。東海再処理工場の高レベル放射性廃液を使用して
Cmを添加したガラス固化体を作製し、崩壊による影響を加速し、所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。Cm添加実ガラス固化体試料の成分分析から、Cm濃度及びガラス組成はほぼ目標どおりであること、加速年時で約6千年、1万1千年におけるEPMA観察からクラックの発生は見られず、浸出試験結果でもこれまでの類似組成試料について同条件で行ってきた試験結果と著しい差異がないこと、密度では約1万年相当時で約0.5%減少すること等の結果を得た。
佐藤 努; 村上 隆*; 磯部 博志; 大貫 敏彦
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.239 - 246, 1995/00
高レベル放射性廃棄物の地層処分に用いられるベントナイトは、処分環境下でイライトに変質し、それに伴うバリア性能の劣化が安全評価上問題となっている。したがって、イライト化の速度に対する定量的な解が待たれている。本研究では、熱水変質実験により、産地の異なる2種類のベントナイトの結晶化学的性質がイライト化の速度に及ぼす影響について調べた。出発物質として用いたのは米国ワイオミング産(SWy-1)と山形県月布産(SKu-F)のベントナイトで、SKu-Fのほうが大きな層電荷を持つ。反応生成物の時間変化に伴うイライト化度を調べた結果、両試料には変質速度の異なる2つの段階があり、その1段階目の反応で層電荷の大きいSKu-Fのイライト化が速いことが判明した。これは、層電荷の大きさはイライト化の速度に影響し、層電荷が大きいほどイライト化の速度が速いことを示す。
三田村 久吉; 松本 征一郎; 坪井 孝志; E.R.Vance*; B.D.Begg*; K.P.Hart*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1405 - 1412, 1995/00
Cm-244添加ペロブスカイト試料を1250
C,29MPa,2時間のホットプレスにより作製した。作製された試料のCm-244の比放射能は22GBq/gで、崩壊の線量が増加するにつれて、試料の密度はほぼ直線的に減少し、集積線量が4
10
崩壊/gでは、0.7%の密度減少が観測された。2種の異なる集積線量を持つ試料について、pH2水溶液による90Cでの二ヶ月間の浸出試験を行ったところ、最初の一月間は、Cm浸出率が時間とともに増加する傾向を示したが、その後は、浸出液のpH増加に対応したCm浸出率の減少が見られた。
磯部 博志; 大貫 敏彦; 村上 隆*; F.G.Lafaye*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1211 - 1218, 1995/00
アフリカ,ガボンのオクロ地域は、世界で唯一天然で核分裂連鎖反応が起こったウラン鉱床の存在で知られている。原子炉ゾーンのうちのいくつかは地表から浅い位置にあり、風化に伴う酸化を受けている。オクロ鉱床は核分裂生成物を含む核種の移行挙動を理解するために重要なナチュラルアナログ研究サイトである。今回、オクロの原子炉ゾーン2の試料について、酸化に伴う生成物とウランの分布の関係について調べた。原子炉炉心ゾーン近傍の主に雲母から成る層では、雲母中で独立した粒子状を示す物と、それらを横切る脈状の2種類の酸化鉄鉱物が観察された。これらには、結晶度、ウラン量などに違いが見られ、生成時の地下水組成などに違いがあったと思われる。また、酸化チタンや硫化鉄の周囲にもウラン鉱物が存在し、これらの鉱物による局部的な効果がウランの固定に影響を与えていることが観察された。
柳瀬 信之; 関根 敬一
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1235 - 1242, 1995/00
地層中における超ウラン元素の長期の移行挙動を類推する1つの方法として、ウラン系列核種を用いたナチュラルアナログ研究がある。その際、基礎的なデータとして地層中の岩石や地下水中のウラン系列核種の分布を知る必要がある。そのためには迅速で簡便な測定方法が必要である。そこで、複雑で時間のかかる線スペクトロメトリーに代わり、より簡便な
線スペクトロメトリーの有用性を検討した。その結果、
Uと
Thについては、それぞれ0.1及び1Bq/g以上の試料について充分適用可能であることが分かった。さらに、この方法で実際のクンガラ鉱床の試料を測定したところ、地表付近の岩石については、鉱床でウランの溶出が、また南東方向の地下水流付近でウランの蓄積が見い出された。
香西 直文; 大貫 敏彦; 村岡 進
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1021 - 1028, 1995/00
放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトに対するネプツニウムの吸着特性を、pH2~8の範囲でバッチ式の吸着脱離実験により調べた。特にネプツニウムはNa型スメクタイトに対し、低いpHで特異吸着し吸着量が増加することが知られているので、この点について、Na型スメクタイトとCa型スメクタイトに対するネプツニウムの吸着脱離実験結果とを比較して検討した。ベントナイトに対するネプツニウムの分配係数とpHの関係はNa型スメクタイトよりもCa型スメクタイトに対するそれらの関係と似ている。ベントナイトでは低いpH範囲でもネプツニウムの特異吸着はおきなかった。これはベントナイトに交換性陽イオンとして吸着しているカルシウムイオンの性質があらわれたためと考えられる。
White, T. J.*; 三田村 久吉; 坪井 孝志
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.871 - 878, 1995/00
キュリウム添加ペロブスカイト試料から得られたX線回折データをリートベルト法によって解析した。試料の集積線量は4.2~5.610/gで、一部は、600,800,1000,1100Cで12時間焼きなまししたものを、他方はpH~2の溶液で2ヶ月間のMCC-1浸出試験を行ったものについてX線回折測定を行った。解析結果から、焼きなまし温度の上昇と共に格子体積の収縮がみられ、1000Cで飽和値に達した。さらに、焼きなましの際に、(Cm,Pu)O
の相分離が見られ、1100Cの焼きなまし試料でこの相は0.2wt%を占めていた。一方、浸出試料では、表面に2.5wt%のアナターゼ(TiO)が析出していた。
坂本 義昭; 長尾 誠也; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明; 大橋 誠和*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.997 - 1004, 1995/00
放射性廃棄物の地層処分の安全評価において重要な因子と考えられる地下水中の有機物の影響として、ネプツニウムの吸着に及ぼすフミン酸の影響について検討を行った。まず地下水中でのネプツニウムの化学形態に及ぼす影響として、ネプツニウム-フミン酸の錯形成定数を求めた。更にフミン酸存在下におけるネプツニウムの吸着実験を行った。その結果、ネプツニウムの吸着率はフミン酸が存在することにより約15%程度減少し、この現象はpH7~8の領域で認められた。この結果は、溶液中でのネプツニウムのフミン酸による化学形態の変化に対応する結果となった。
C in tuffaceous soil長尾 誠也; 妹尾 宗明
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1093 - 1100, 1995/00
低レベル放射性廃棄物に含まれる
は半減期が長く、生体へ濃縮した場合、被曝の影響が考えられるため、長期にわたる環境への影響評価において重要な放射性核種の1つである。本研究では、浅地層において地下水がCの重要な移行経路と考えられるため、地下水の主要無機炭素の重炭素、炭酸に着目し、カラム実験によりこれらの化学形のCの土壌における移行挙動を検討した。その結果、Cはトリチウムに比べて遅延を示し、カラムに流入する溶液のpHが12、10、8の順に遅延が大きくなった。通常の土壌中地下水の典型的なpHは6-8であることから、Cが土壌へ流出した場合、比較的遅延の効果が期待できることが示唆された。
松本 潤子; 馬場 恒孝; 村岡 進
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1029 - 1035, 1995/00
低レベル放射性廃棄物中に含有され長寿命核種の1つC-14の移行挙動を明らかにすることは、人工バリアの長期安全性を評価する上で重要である。本報では、低レベル放射性廃棄物の浅地中埋設処分時にセメント系充填材として用いられるモルタルに着目し、C-14のモルタルに対する吸着特性を調べた。無機形C-14(Na
CO
)は、モルタルに対して高い吸着率を示した。これはCO
がセメント成分から溶出するCa
と難溶性のCalcite(CaCO)を形成するためと考えられる。この反応はセメントの中性化と同様のメカニズムを有するため、セメントは高いpHを維持する間、反応を繰り返し、中性化後も保持するため高いバリア性能を有することがわかった。有機形C-14(CH
COOH)についても同様の吸着実験を行い、これらの挙動を比較する。
Co,
Sr,Cs,
Np and 
Am on soil under coexistence of humic acid; Effects of molecular size of humic acid田中 忠夫; 妹尾 宗明
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1013 - 1020, 1995/00
フミン酸共存条件下において、Co、Sr、Cs、Np及びAmの砂質土壌及びクロボク土へのバッチ法による収着実験を行った。収着前後の液相を5種の分子量域に分画した。フミン酸との錯形性能が小さいSr、Cs及びNpの両土壌への収着量は、フミン酸の共存によって影響を受けなかった。フミン酸錯体を形成するCo及びAmの土壌への収着量は、フミン酸の共存によって減少した。この減少はCoよりAm、又クロボク土より砂質土壌で大きかった。各分子量のCo及びAmフミン酸錯体の液中濃度が、フミン酸を吸着しない砂質土壌の収着実験前後で減少し、錯体の解離が生じたことを示した。AmはCoより安定的な錯体を形成するので、フミン酸共存下で収着量がCoより減少したものと考えられる。
Sr,
Cs and Co through a loess soil layerZ.Li*; H.Wang*; 武部 愼一; 田中 忠夫
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.1109 - 1115, 1995/00
通気層土壌中での放射性核種の移行挙動を調べる為、黄土層における放射性核種Sr、Cs及びCoのカラム移行実験を行った。放射性水溶液はカラム内土壌表面から流下し、50lの地下水を流下した後、土壌中及び流出液中核種濃度分布を測定した。実験に使用した土壌試料及び地下水はCIRPフィールドテストサイトより採取した。土壌中における核種の分布は大部分の核種が土壌表面に吸着され、CsとCoはおなじような分布を示した。Srはこれら核種に比べて速く土壌中を移行していることが分かった。これら核種の土壌中分布は、土壌表面から約2cmまで急激に減少し、その後、水の移動に伴ってわずかな量が深部まで移行しているのが観察された。CsやCoの大部分は土壌中に吸着され、土壌層からの流出核種量はわずかな量である。また、土壌中の核種移行深さはSr
Cs=Coの順であった。
高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; 木村 貴海; 目黒 義弘; 富永 健*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 0, p.189 - 196, 1995/00
pH4.8から8、支持電解質濃度0.02から1mol/lで測定した、Eu(III)及びAm(III)とフミン酸の錯生成定数は、フミン酸錯体が水溶液系で主要な溶存種であることを示す。カオリナイト・水溶液間のEu(III)とAm(III)の分配係数は、溶液中のフミン酸により強く影響をうけた。フミン酸の吸着は鉱物表面へのアクチノイド(III)の定着を支配する要因として重要であると考えられる。
梅木 博之; R.ALEXANDE*; D.MCKIE*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 427 Pages, 1995/00
性能評価に用いる方法論、モデル、データの適合性における信頼性を確立するために、NagraとPNCは共同研究として、グリムゼル試験場を用いた、核種移行試験を実施している。この試験では、室内試験でのデータを補完刷る等を行い、最終的なトレーサの破過曲線を独立して構成されるモデル、データにより推定することが可能となるようにデザインされている。本研究では、このようなバックグラウンド情報を用い、Nagra、PNCがそれぞれにモデリングを試み、これを比較することによって、モデルやデータにおける妥当性、今後の課題について検討を行っている。
F.NEALL*; P.BAERTSCH*; I.MUKINLEY*; P.SMITH*; T.SUMELING*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 503 Pages, 1995/00
NagraのKristallin-I報告書、動燃のH3報告書を含め、最近公表された性能評価報告書(例えばSKB-91等)を相互に比較し、処分コンセプト、シナリオ、モデル、データに見られる類似点、相違点を明らかにすることによって、それぞれの性能評価の最終結果の差が例に基づいているかを分析した。このような比較を通じて、それぞれの評価の妥当性を相対的に把握することができるとともに、今後の確定開発に向けての課題を明らかにすることができた。
梅木 博之; I.MUKINLEY*; P.SMITH*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, 527 Pages, 1995/00
高レベル廃棄物地層処分において、PNCとNagraの処分コンセプトに類似性がある。本研究では、最近の双方の地層処分に関する包括的性能評価報告書(H3及びKristallin-I)の評価結果を用いて、処分コンセプトの有効性に関する比較を行った。双方の評価とも、人工バリアはその長期的な水理、化学的緩衝効果により、多くの核種の減衰に寄与し、天然バリアは100m程度の岩盤による移行遅延、希釈効果で核種濃度を下げる有効なバリアになることを示した。双方の評価において、コンセプト固有の安全確保のしくみにより、コンセプトの有効性を示す信頼性のある解析を与えていることが確認できた。
ray明珍 宗孝; 川口 浩一; 和田 幸男
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.1301 - 1305, 1995/00
使用済燃料の再処理工程で生じる不溶解残渣から白金族元素等の有用元素を回収し、利用するための研究開発を実施している。このうち利用技術研究に関しては、白金族元素の触媒特性に着目し、半導体微粒子と組み合わせて水分解-水素製造放射線触媒として利用することを検討している。本研究では水に触媒(Ru-TiO2及びZrO2)を懸濁させた系に対して外部線源を用いたガンマ線照射を行ったときの水素生成の効率を評価した。その結果、通常の光を励起源とした場合に比べ2
7倍の高い効率が得られることがわかり、放射線触媒による水分解水素製造の原理実証を達成することができた。
福永 栄*; 吉川 英樹; 藤木 喜市*; 朝野 英一*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.353, p.173 - 180, 1995/00
処分場における微生物活動を推定する事を目的として硫酸塩還元菌の培養装置を設作し、耐性図を作成した。処分環境の高pH低Eh条件で菌の生存を初めて確認した。